La Commission Internationale de Protection Radiologique (CIPR), dans ses nouvelles recommandations, propose l'utilisation de paramètres déterminés expérimentalement pour effectuer un calcul de dose efficace par unité d'incorporation (DPUI) spécifique pour chaque composé. Le but de cette étude est de définir une méthodologie (techniques d'analyse, test in vitro de dissolution et test in vivo sur rats) permettant d'accéder à ces données et de présenter les méthodes de calcul utilisées, comme le logiciel GIGAFIT pour l'interprétation des données de transfert sanguin, et le logiciel LUDEP pour le calcul de dose. Ce travail a permis de déterminer pour un composé UO2 (uranium appauvri), utilisé dans la fabrication du combustible MOX, les principaux paramètres physico-chimiques et biologiques qui entrent dans le calcul de dose : le Diamètre Aérodynamique Médian en Activité ou DAMA de 6,5 microns; la Surface Spécifique SS= 2,68 m2.g-1; et les fraction et taux de transfert sanguin respectivement fr, entre 2,5% et 44,4%, Sr, entre 0,09 et 1,7 j-1, et Ss, entre 6,4x10-4 et 1,5x10-3 j-1. Ces résultats intégrés dans LUDEP conduisent à une DPUI spécifique par inhalation pour ce composé UO2 égale à 2,84x10-6 Sv.Bq-1.

Dans le cadre des études de toxicologie pulmonaire des oxydes mixtes (U,Pu)O2, nous avons étudié les propriétés physico-chimiques des poudres inhalables fabriquées selon le procédé industriel COCA et MIMAS, prélevées au poste de rectification et renfermant respectivement 5.3 et 4.7 % de Pu. Ces poudres sont étudiées après inhalation chez le rat, dans les macrophages alvéolaires extraits par lavage pulmonaire. L'analyse en spectrométrie X de dispersion d'énergie (EDS) couplée au microscope électronique a permis de mettre en évidence une forte hétérogénéité à l'échelle nanométrique de ces deux types de combustible. Les particules sont le plus souvent sous forme d'aggrégats. La plupart des particules unitaires (>60%) correspondent à de l'UO2 "pur" d'après le spectre EDS. Les autres sont soit du PuO2 "pur" soit (U, Pu)O2 avec des teneurs en Pu pouvant atteindre plus de 30 %. Les résultats semi-quantitatifs indiquent que les poudres MIMAS et COCA sont hétérogènes. L'étude autoradiographique confirme cette hétérogénéité et visualise la grande hétérogénéité de la répartition de dose au sein des tissus pulmonaires après inhalation.

Interactions between uranium and target cells: Example of UO4 particle transformation within alveolar macrophages. Interactions between uranium and target cells: examples of UO4 particle transformation within alveolar macrophages. 
The understanding of the mechanisms involved in the in vivo dissolution of inhaled particles is necessary to improve the model for determining the parameters. With that perspective, the intracellular transformation of UO4 particles has been investigated. Indeed, very few is known about this compound encountered in the nuclear fuel cycle. After instillation of UO4 particles in rats, alveolar macrophages and lung tissues have been observed. The particles break up very quickly in ultrafine particles and in some cases, this mechanism is accompanied by the formation of uranyl phosphate needles. This phenomenon takes place at very early stage, i.e., within the first 24 hours after the instillation. Particles phagocytised by macrophages in vitro have been observed after inclusion of the cells directly on the culture dish. These observations have confirmed the corrosive action exerted by the macrophages on the UO4 particles.

Nous avons mesuré la survie de macrophages alvéolaires de rat après une irradiation alpha réalisée in vitro à l'aide de sources électrodéposées de 239-Pu. La survie a été évaluée en mesurant, par puits de culture, le nombre de cellules adhérentes par unité de surface comparée àdes puits non irradiés. La relation dose-effet obtenue suit une fonction exponentielle de la fluence alpha émise par la source. Après mesure des surfaces projetées des cellules entières et de leurs noyaux par microscopie optique, et détermination de la forme cellulaire par microscopie confocale, un calcul dosimétrique a été effectué. Environ 550 alpha/cellule et 150 alpha/noyau induisent une létalité de 63 % des macrophages alvéolaires, soit une Do de l'ordre de 90 Gy pour la cellule ou le noyau. Ces résultats permettent d'évaluer la survie des macrophages in vivo après phagocytose d'oxydes d'actinides, en fonction de la taille et de l'activité alpha spécifique de la particule. Après inhalation, une létalité significative des macrophages alvéolaires serait induite pour des particules d'oxydes d'actinides de diamètre aérodynamique supérieur à 1 micron et d'activité spécifique supérieure à celle du 239-PuO2.

La connaissance du devenir chimique de l'uranium en milieu biologique réclame des études plus approfondies pour comprendre le comportement de l'uranium dans l'organisme. La caractérisation des différentes formes complexées de l'ion uranyle peut être améliorée en combinant deux techniques : la Spectrofluorimétrie Laser à Résolution Temporelle (SLRT) et l'Electrophorèse Capillaire (EC). En effet, l'EC, adoptant le mode de Focalisation IsoElectrique (CIEF), permet la séparation des complexes suivant leurs points Isoélectriques (pI) tandis que la SLRT est une méthode de spéciation à bas niveau qui rend possible l'identification des complexes de l'ion uranyle au moyen de la résolution temporelle et de la déconvolution spectrale. Les résultats qui concernent aussi bien les systèmes inorganiques (phosphate, bicarbonate) que les systèmes biologiques (citrate, transférine) sont présentés et discutés. La complexation uranium - transférine est mise en évidence par l'utilisation de l'EC en mode CIEF.

Le rendement d'extraction de l'uranium a été étudié par extraction liquide-liquide, à l'aide d'une molécule macrocyclique, le calix[6]arène, 46, fonctionnalisé par des groupements acide carboxylique. La phase aqueuse comprenait l'uranium en présence d'ions sodium et la phase organique le calixarène dissous dans le benzène. L' étude des paramètres d'extraction a permis de proposer un mécanisme d'extraction. Le rendement d'extraction augmente avec le pH et atteint un maximum voisin de 100% pour un pH>3,7. Sur des solutions contenant en plus de l'uranium des ions sodium, marquées au 22-Na et/ou du plutonium 239, l'extraction de l'uranium reste optimale. Sur des échantillons d'urine, après minéralisation, environ 100% de l'uranium sont extraits par le calixarène. Ces premiers résultats montrent que le calixarène choisi présente une structure adéquate vis-à-vis de la structure de coordination de l'ion uranyle, permettant ainsi une extraction sélective de l'uranium.

La méthode utilisée en routine pour déterminer une éventuelle contamination par des actinides, émetteurs alpha, est la mesure de la fraction éliminée dans les excreta (urine et/ou fèces). La procédure actuelle se compose de deux étapes, tout d'abord une séparation radiochimique sélective de chaque élément présent puis, après préparation d'une source électrodéposée, la mesure de son activité par spectrométrie alpha. Dans un souci de simplification de cette procédure, on évalue ici les performances de l'analyse des actinides par spectrométrie de masse, pour deux techniques particulières l'ICP-MS et le SIMS. L'utilisation des trois outils analytiques (spectrométrie alpha, ICP-MS, SIMS) est étudiée sur la base de résultats récents provenant de la littérature et de ceux obtenus dans le laboratoire. Sur la base de ces résultats, le présent article analyse les avantages propres à chaque technique.

L'examen anthroporadiamétrie pulmonaire est par sa rapidité de réponse un moyen utile à la surveillance médicale pour l'estimation de la contamination après inhalation de produits radiotoxiques. Les actinides (en particulier 239-Pu) sont des émetteurs X et alpha de basse énergie. Malgré les améliorations réalisées en matière de détection par l'arrivée des détecteurs germanium de grand volume, les performances des installations montrent des sensibilités de détection encore beaucoup trop élevées comparées aux limites annuelles d'incorporation. L'amélioration de la mesure in vivo exige le développement d'un système de spectrométrie X de résolution en énergie comparable à celle du germanium. Les critères de ces nouveaux détecteurs reposent sur le fonctionnement à température ambiante ainsi qu'une surface de détection adaptée au thorax. Les matériaux potentiels sont les semi-conducteurs Si et CdTe.